Aymoré Moreira nació en Miracema, Río de Janeiro, en 1912. Era hermano de Zezé Moreira y Ayrton Moreira, ambos entrenadores de fútbol como él. Empezó su carrera como media-punta, pero pronto se firmó como portero, actuando en América-RJ, Palestra Itália y Botafogo-RJ, en lo cual permaneció entre 1936 y 1946, además de haber actuado en algunos partidos por la Seleção Brasileira.